В заключение Архиепископ Иероним заявил, что все доходы своей епархии он будет отдавать на учреждение больниц для духовенства и в помощь пострадавшим от стихийных бедствий.

Вскоре после вступления на Афинскую кафедру Архиепископ Иероним предложил проект реорганизации Элладской Церкви, в котором изложил состояние Церкви и наметил необходимые меры для устранения имеющихся недостатков. В частности, он указал на необходимость установления границ и соответственного числа митрополий так, чтобы в каждой из них насчитывалось по 200 тысяч человек паствы. В таком случае во всей Греции, включая Крит (8 епархий) и Додеканес (4 епархии), находящиеся в юрисдикции Константинопольского Патриархата, должно насчитываться около 40 митрополий вместо действовавших 81 (следовательно, паствы в Элладе тогда насчитывалось около 8 миллионов; на 1980 год — около 9 миллионов). Архиепископ подчеркнул необходимость усиления внимания к проповеди, поднятию уровня монашеской жизни и состоянию духовного просвещения. На Богословские факультеты, продолжил Блаженнейший, следует принимать только выпускников духовных училищ и тех юношей, которые в лицеях проявили особый интерес к урокам религии.

С 8 по 11 июня 1967 года Архиепископ Иероним находился с официальным визитом в Константинополе.

Представитель греческой газеты «’Έλευ'θεροζ κόσμος», сообщая в своем репортаже из Константинополя от 9 июня 1967 года о встрече Архиепископа Иеронима с «Предстоятелем Православия», говорил о том, что во время этой встречи шел разговор о будущем Православия и сношениях с католиками. Вообще в греческой печати много писалось о плодотворном результате визита. В особенности подчеркивалось единство направлений Константинопольской и Греческой Церквей в их деятельности относительно взаимоотношений с Православными и инославными Церквами.

Приветствуя Вселенского Патриарха Афинагора во время встречи 10 июня, Архиепископ Афинский Иероним подчеркнул, что Православные Церкви вместе идут по пути решения великих современных проблем «под мудрым водительством» Вселенского Патриарха и Матери Великой Христовой Церкви.

В ответ на это приветствие Патриарх подчеркнул добродетели Предстоятеля Элладской Церкви и значение данного визита, а также сказал, что избрание Иеронима намечает новую линию в отношениях Элладской Церкви с Константинопольской.

По окончании совещания было опубликовано следующее совместное заявление:

«По случаю официального визита Его Блаженства Архиепископа Афинского и всея Эллады Иеронима во Вселенскую Патриархию и в рамках решения различных церковных проблем состоялось под председательством Его Святейшества Вселенского Патриарха Афинагора в его канцелярии 10 июня сего года специальное совещание, в котором приняли участие Высокопреосвященнейшие митрополиты Патрский Константин и Касандрийский Синезий и члены синодальных комиссий по всеправославным и всехристианским вопросам Высокопреосвященнейшие митрополиты Ставрополийский Максим, Мирский Хризостом, Иринуполийский Симеон и Колонийский Гавриил, профессора Халкинской богословской школы Эммануил Фотиадис, Василий Анагностопулос, Василий Ставридис и Великий Архидиакон Евангелос, секретарь этих комиссий.

Оба Предстоятеля совещались по интересующим обе Церкви вопросам, имеющим место во всеправославном и всехристианском мире в рамках всегда развивающихся событий между Матерью–Церковью и прочими братскими Православными Церквами, с одной стороны, и с другими христианскими исповеданиями, с другой, придя к полному соглашению в вопросе дальнейшего общего курса двух Церквей, за который они несут ответственность перед историей и своей паствой».

«Трехдневное пребывание нового Афинского Архиепископа Иеронима у Патриарха Афинагора, — сообщала газета «Die Presse» (15 июня 1967 г., Вена, Австрия), — устранило все существовавшие недоразумения. Афинагор и Иероним будут действовать совместно в отношении экуменических инициатив, в то время как прежде Хризостом, предшественник Иеронима, оказывал сильнейшее сопротивление всяким попыткам примирения с Римом. Патриарх Афинагор настаивал на дальнейших шагах, но при этом он заявил, что его следующая встреча с папой должна привести к существенным результатам в виде официального взаимного признания высокого звания каждой стороны другой стороной».

Возвратившись из Стамбула, Архиепископ заявил: «Православная Церковь, находящаяся между римо–католиками и протестантами, способна играть в этих вопросах (объединения Церквей) важную роль… Путь к единству Церквей очень долог и вопрос этот — очень деликатный. Вот почему, — прибавил он, — надо проявлять терпение и осторожность. Однако же, если все Православные Церкви, во главе с Патриархом Вселенским, будут идти вперед в единении, руководствуясь любовью и нашей традиционной верой, а также надеждой встретиться всем собравшимся вокруг Основателя Церкви, мы сможем продвигаться по этому пути твердым шагом. Кроме того, — подчеркнул Архиепископ, — существует целый ряд вопросов, представляющих общий интерес, в которых все Церкви, к какой бы конфессии они ни принадлежали, могут сотрудничать, чтобы помочь человеку смело разрешать стоящие перед ним проблемы» [498].

За время возглавления Элладской Церкви Архиепископ Иероним посетил также следующие Церкви: Кипрскую (1967), Румынскую (1968), Болгарскую (1969), Александрийскую (1971) и Сербскую ,(1972).

В отношении богослужебной практики следует отметить, что Архиепископ Иероним вскоре после своего восшествия на Афинский престол отменил обязательную денежную пошлину за совершение таинств крещения, брака, обряда похорон и др. Впредь верующим предоставилась возможность самим определять сумму личных пожертвований за совершение того или иного таинства.

В декабре 1973 года Архиепископ Иероним по целому ряду причин (об этом см. ниже) ушел в отставку.