Свой путь в столицу он направил через Новгород. Граждане города просили его быть заступником перед царем, зная о гневе Грозного. Царь объявил игумену Филиппу, что по его державной воле и соборному избранию ему должно быть митрополитом. Игумен просил Грозного не разлучать его с пустынной обителью. Иоанн был непреклонен и поручил архиереям и боярам уговорить Филиппа. Соловецкий игумен согласился принять этот сан лишь с условием, что будет уничтожена опричнина.

При дворе Иоанна Филиппа встретили враждебно. Грозный не выказывал еще гнева, но в особой грамоте повелел «архиепископам и епископам сказать Филиппу, чтобы он отложил свое требование, не вступался бы в дела двора и опричнины». Игумен Филипп был вынужден уступить царской воле.

Святитель Филипп был посвящен в митрополита Московского и Всея Руси 25 июля (ст. ст.) 1566 года. Сам царь казался растроганным миролюбивой речью митрополита.

Приняв на себя бремя правления, святитель Филипп «как бы не отлучался духом от своей возлюбленной пустыни». Он постоянно помнил о соловецкой братии и с радостью принимал приезжавших из монастыря. На дворе митрополии он выстроил храм в честь Соловецких Чудотворцев. В 1568 году им было отдано распоряжение об окончании озера, которое не было закончено в его бытность в Соловках.

«Не напрасно душа святого Филиппа тосковала по мирной Соловецкой обители: над главою митрополита собиралась грозная туча. В январе 1567 года царь переехал из Кремля в свой укрепленный дворец среди опричников и был уже совершенно в руках у этих извергов. Среди общего безмолвия, все ожидали, что раздастся единственный спасительный голос Филиппа».

Митрополит обратился к епископам, но «единодушия между ними не оказалось». Святитель Филипп не устрашился и без помощников вступить в подвиг. Сначала наедине, потом в собраниях он стал обличать царя. «Государь царь! – мужественно говорил Святитель – различай лукаваго от правдиваго; принимай добрых советников, а не ласкателей. Грешно не возбранять согрешающим, но зачем разделять единство державы! Ты поставлен от Бога судить людей Божиих в правду, а не представлять из себя мучителя. Обличи тех, кто неправо говорит пред тобою…».

После таких встреч царь бывал мрачен и задумчив. Малюта Скуратов и Василий Грязной умели пользоваться таким настроением и еще более разжигали его гнев на праведные слова.

Святитель Филипп с твердостию утешал и ободрял скорбных. «Се секира лежит при корени, но не страшитесь, помня, что не земныя блага, а небесныя обещает нам Бог. А я радуюсь, что могу пострадать за вас: вы – мой ответ пред Богом, вы – венец мой от Господа.» В средокрестное воскресенье, 21 марта (ст. ст.) 1569 года, когда митрополит стоял на своем святительском месте в Успенском соборе, Иоанн с опричниками, одетые в черные рясы поверх кафтанов и высокие черные шапки, вошел на службу. Царь трижды наклонял голову, желая получить благословение от архипастыря, но святитель Филипп не отводил глаза от образа. Свита заговорила вслух: «Владыко святый! Царь Иван Васильевич всея России требует твоего благословения.» Святитель Филипп обратился к царю с обличительной речью. «Сколько страждут православные! У татар и язычников есть закон и правда, а у нас нет их; всюду находим милосердие, а в России и к невинным нет жалости.» «Иоанн шептал угрозы, стучал жезлом о плиты помоста, и, грозя рукою, произнес: «Филипп, смеешь ты противиться нашей державе! Посмотрим, велика ли твоя крепость.» Погибель митрополита была решена, но Иоанн не спешил наложить на него руки. Была открыта дорога клеветникам. Сам же царь избегал встречи с митрополитом. Святитель Филипп переехал из Кремля на Никольскую улицу, в Никольский монастырь. 28 июля (ст. стиля) произошло событие, которое дало Грозному повод начать следствие. Святитель Филипп служил в Новодевичьем монастыре и совершал крестный ход в присутствии царя. Когда крестный ход достиг святых врат и митрополит перед чтением Евангелия повернулся к народу, чтобы преподать: «мир всем», он вдруг увидел одного из опричников, стоящего в татарской тафье. Святитель указал царю на кощунствующего, но пока царь обернулся, тот уже успел обнажить голову. Тогда Иоанн назвал митрополита обманщиком и мятежником. Митрополичьих бояр взяли под стражу и пытали.» Пытки бояр не дали результатов, и обвинить святителя было не в чем. Тогда в Соловки был послан недоброжелатель митрополита, епископ Пафнутий с архимандритом Феодосием, князем Василием Темкиным, дьяком Пивовым и военным конвоем. Посланные расточали сначала деньги, а потом прибегли к угрозам, желая склонить соловецких иноков на лжесвидетельство. Тогда Пафнутий прельстил игумена Паисия, и тот, в свою очередь прельстив нескольких монахов, направился вместе с посланцами в Москву, желая возвести клевету на святого.

Иоанн повелел боярам и епископам собраться в Успенском соборе для открытого суда над митрополитом. После чтения доносов святитель Филипп, не считая нужным оправдываться, обратился к Грозному с такими словами: «Царь! ты напрасно думаешь, что я боюсь тебя или смерти. От юности находясь в пустыне, я сохранил доселе честь и целомудрие… Я умираю, желая лучше оставить по себе память невинного мученика, нежели человека, о котором могли бы сказать, что он, оставаясь митрополитом, терпел неправосудие и нечестие.» Святитель начал слагать с себя знаки своего достоинства, но Иоанн остановил его, сказав, что ему должно ждать соборного определения, и просил его через три дня, 8–го ноября (ст. стиля) служить литургию в Успенском соборе. Во время этой службы в храм вошел Алексей Басманов с опричниками, и, прервав богослужение, стал читать обвинительный свиток. Опричники кинулись на святителя и стали срывать с него облачение.

Святителя Филиппа, насильно одетого в рваную монашескую рясу, били метлами по спине, посадили на дровни и повезли из Кремля. Народ, видя бесчестье митрополита, перегородил Никольскую улицу. Святитель Филипп говорил: «Дети! Все, что мог, я сделал; если бы не любовь к вам, и одного дня не остался бы я здесь; уповайте на Бога!» Праведника взяли под стражу, поместив в Богоявленский монастырь. На следующий день его с поруганием привезли в митрополию, где его встретил царь с епископами и опричниками. Здесь же он встретил своего преемника в соловецком игуменстве Паисия, оклеветавшего его. Святитель Филипп последний раз публично обличил царя.

По знаку царя святого ввергли в темницу. Он был в оковах; связка соломы служила ему постелью. В то время возраст его был 62 года.

Неделю узнику не давали пищи, надеясь уморить его голодом. Когда к нему вошли посланные от царя, то увидели его стоящим на молитве и свободным от оков. Грозный воскликнул, узнав об этом: «Чары!» Запретив разглашать об этом, он велел затворить вместе с узником изморенного голодом медведя. Утром царь пришел сам и увидел, что святой молится, а зверь, не трогая его, спокойно лежит в углу.

Царь определил местом заключения митрополита монастырь св. Николы стараго. На содержание его было отведено четыре алтына в день. Весь род Колычевых подвергся пыткам и казням. До десяти родичей митрополита погибли в застенках один за другим. Святителю принесли голову племянника его, сына младшего брата святого, воеводы Бориса. Грозный велел представить ее со словами: «вот голова твоего сродника: не помогли ему твои чары.» «Святитель Филипп с благоговением принял жестокий дар, положил окровавленную голову пред собою, сделал перед нею земной поклон, со слезами поцеловал ее и сказал: «блажени, их же избрал и приял еси, Господи, память их в род и род,» – возвратил посланному.» Народ постоянно собирался около Никольской обители. Иоанн велел перевести узника из Москвы в Тверской Отрочь монастырь. Дорогою святой терпел издевательства приставника, холод и голод.

В декабре 1569 года Грозный пошел со своей дружиной на Новгород. Путь его лежал через Тверь. Не доехав до города, царь послал к святителю Малюту Скуратова, как бы за благословением.