В храме Христа Спасителя в Москве епископом Парфением (Левицким), бывшим незадолго до этого ректором семинарии, совершено было посвящение Николая в чтеца и иподиакона.

В 1902 году, на втором курсе семинарии, когда Коле было 19 лет, он тяжело заболел лимфангоитом, болезнью, тогда практически неизлечимой, но чудесным образом был исцелен по молитве перед привезенным игуменом Саровской пустыни Иерофеем образом еще не прославленного старца Серафима. В Саров отец Иоанн послал заверенное врачами свидетельство об исцелении и благодарственное письмо отцу Иерофею. Образ кроткого старца навсегда стал семейной святыней и сопровождал владыку Серафима почти всю его жизнь. Через год после этого Коля стал свидетелем и участником торжеств прославления преподобного Серафима Саровского. Исполненный благодарности за исцеление сына, отец Иоанн написал службу преподобному Серафиму.

Семинарию Николай Иванович Звездинский окончил в 1905 году одним из лучших учеников и поступил в Московскую Духовную академию.

За годы учения в академии Николай утвердился в выборе монашеского пути. У раки преподобного Сергия вместе со своим другом Виталием Ставицким (будущим епископом Филиппом) дал он обет принять постриг.

В это же время стал он духовным сыном старца Зосимовой пустыни иеромонаха Алексия (Соловьева).

В канун Крещения 1907 года скончался отец Николая, протоиерей Иоанн Звездинский. Единоверцы обратились к Московскому митрополиту Владимиру (Богоявленскому) с просьбой поставить Николая Ивановича настоятелем на место отца. Но владыка, видя в Звездинском яркие духовные дарования, их желание не исполнил.

Вероятно, в Зосимовой пустыни Николай познакомился с архимандритом Чудова монастыря Арсением (Жадановским) и вскоре стал частым его посетителем. Отец Арсений полюбил скромного, духовно настроенного студента. Беседовал с ним как с другом, живо интересуясь его жизнью.

Однажды отец Герасим (Анциферов), имевший послушание стоять у раки святителя Ионы в Успенском соборе Кремля, взял Николая с собой в гости к духовным чадам и, прибыв к ним, отрекомендовал его:

— Я привел вам нашего Чудовского архимандрита.

— Отец архимандрит, — говорил отец Герасим про Николая отцу Арсению, — это наш будущий настоятель, архимандрит Чудовский.

Решившись на постриг, Николай испросил благословения и молитвенной помощи у своего старца — отца Алексия и у архимандрита Арсения. Отец Арсений благословил его образом Воскресения Христова.

По дороге в Лавру, в день пострига, Николай Иванович попросил сопровождавшего его игумена Зосимовой пустыни отца Германа (Гомзина) сказать свое наставление. «Будь воином Христовым, — сказал отец Герман, — чувствуй себя всегда стоящим в строю перед лицом Начальника твоего, Спасителя Бога. Не видишь, а сердцем чувствуй, зри Его близ себя. Весь будь в струнку, всегда неопустительно. Знаешь, солдат стоит в строю, начальник отошел… воин не видит его, но чувствует его присутствие и стоит начеку, так и ты не забывай, что Бог всегда с тобой!»

26 сентября 1908 года после всенощного бдения совершился монашеский постриг Николая Ивановича с именем Серафим в честь преподобного Серафима Саровского. Небесным миром сияло его лицо, когда после пострига подходили к нему монахи, спрашивая: «Что ти есть имя, брате?»

В день Казанской иконы Божией Матери, 22 октября 1908 года, в академическом Покровском храме ректор посвятил монаха Серафима в иеродиакона, а 8 июля, на Казанскую следующего, 1909 года, совершилось его посвящение во иеромонаха. В этом же году он окончил Духовную академию со званием кандидата–магистранта богословия и вскоре получил назначение преподавать историю Церкви в Вифанской семинарии.