Однажды отец Герасим (Анциферов), имевший послушание стоять у раки святителя Ионы в Успенском соборе Кремля, взял Николая с собой в гости к духовным чадам и, прибыв к ним, отрекомендовал его:

— Я привел вам нашего Чудовского архимандрита.

— Отец архимандрит, — говорил отец Герасим про Николая отцу Арсению, — это наш будущий настоятель, архимандрит Чудовский.

Решившись на постриг, Николай испросил благословения и молитвенной помощи у своего старца — отца Алексия и у архимандрита Арсения. Отец Арсений благословил его образом Воскресения Христова.

По дороге в Лавру, в день пострига, Николай Иванович попросил сопровождавшего его игумена Зосимовой пустыни отца Германа (Гомзина) сказать свое наставление. «Будь воином Христовым, — сказал отец Герман, — чувствуй себя всегда стоящим в строю перед лицом Начальника твоего, Спасителя Бога. Не видишь, а сердцем чувствуй, зри Его близ себя. Весь будь в струнку, всегда неопустительно. Знаешь, солдат стоит в строю, начальник отошел… воин не видит его, но чувствует его присутствие и стоит начеку, так и ты не забывай, что Бог всегда с тобой!»

26 сентября 1908 года после всенощного бдения совершился монашеский постриг Николая Ивановича с именем Серафим в честь преподобного Серафима Саровского. Небесным миром сияло его лицо, когда после пострига подходили к нему монахи, спрашивая: «Что ти есть имя, брате?»

В день Казанской иконы Божией Матери, 22 октября 1908 года, в академическом Покровском храме ректор посвятил монаха Серафима в иеродиакона, а 8 июля, на Казанскую следующего, 1909 года, совершилось его посвящение во иеромонаха. В этом же году он окончил Духовную академию со званием кандидата–магистранта богословия и вскоре получил назначение преподавать историю Церкви в Вифанской семинарии.

«Я молился за каждого своего ученика, — вспоминал потом владыка. — Вынимал за каждого частицу на проскомидии, и это, видимо, чувствовали они своими душами».

Жил он строго, много молился и постился: супа 8 ложек, по числу слов молитвы Иисусовой: «Господи Иисусе Христе, Сыне Божий, помилуй мя, грешного». Маленькие порции обеда делил пополам.

21 сентября 1912 года отца Серафима перевели в Московскую Духовную семинарию на должность преподавателя гомилетики и соединенных с нею предметов.

8 июня 1914 года архимандрит Арсений (Жадановский) был хиротонисан во епископа Серпуховского, викария Московской епархии, с оставлением в должности наместника кафедрального Чудова монастыря, а 10 июня иеромонах Серафим был возведен в сан архимандрита, назначен помощником наместника монастыря и освобожден от должности преподавателя Московской Духовной семинарии.

С августа 1914 года по август 1915 года он исполнял обязанности столичного наблюдателя церковноприходских школ. В 1914 году он был избран председателем общества хоругвеносцев кафедрального Чудова монастыря.

Исполняя обязанности настоятеля монастыря, архимандрит Серафим был строг к себе и другим в соблюдении уставов монашеского жития. «Миряне несут тяготу на фабриках, заводах, в трудах, — говорил он братии, — поэтому монахам должно со смирением являться на молитвенное бдение в урочный час». Все вопросы управления монастырем отец Серафим согласовывал с епископом Арсением: «Как владыка, так и я».

В Чудовом монастыре пережил отец Серафим обстрел Кремля в 1917 году.